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JP-2026514657-A - タイヤトレッドゴム組成物及び関連方法

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Abstract

【解決手段】 指定のエラストマー構成成分と、補強シリカ充填剤と、指定の炭化水素樹脂と、液体可塑剤と、硬化パッケージと、を含むタイヤトレッドゴム組成物が、本明細書に開示される。エラストマー構成成分は、スチレン－ブタジエンゴムと、シリカ反応性官能基を有する高シスポリブタジエンと、を含む。開示された成分の使用は、本明細書で更に考察されるような、特定の特性を有するタイヤトレッドをもたらし得る。 【選択図】なし

Inventors

  • 小笠原 拓也
  • ハウマン，ケニー エル．
  • ガリジオ，ベンジャミン シー．

Assignees

  • ブリヂストン アメリカズ タイヤ オペレーションズ、 エルエルシー

Dates

Publication Date
20260513
Application Date
20240227
Priority Date
20230228

Claims (20)

  1. ａ． １００部のエラストマー構成成分であって、 ｉ． 約－３０～約－５０℃のＴｇを有する、３５～５５部、好ましくは３５～４９部、より好ましくは４０～４９部の少なくとも１種のスチレン－ブタジエンゴム、 ｉｉ． 少なくとも９５％のシス結合含量、－１０１℃未満、好ましくは－１０１～－１１０℃のＴｇ、及びシリカ反応性官能基を有する、４５～６５部、好ましくは５１～６５部、より好ましくは５１～６０部のポリブタジエンゴム、を含む、エラストマー構成成分と、 ｂ． 約１００～約３００ｍ ２ ／ｇ、好ましくは約１５０～約３００ｍ ２ ／ｇの表面積を有する、７０～９９ｐｈｒの少なくとも１種の補強シリカ充填剤と、 ｃ． １５ｐｈｒ以下のカーボンブラック、好ましくは１０ｐｈｒ以下のカーボンブラックと、 ｄ． 約３０～約５０℃のＴｇを有する２５～３５ｐｈｒの少なくとも１種の炭化水素樹脂と、 ｅ． 好ましくは少なくとも１種の油からなる、１１～２０ｐｈｒの少なくとも１種の液体可塑剤と、 ｆ． 硬化パッケージと、を含み、 （ｄ）及び（ｅ）の総量が、３６～５４ｐｈｒ、好ましくは４０～５０ｐｈｒである、タイヤトレッドゴム組成物。
  2. （ａ）（ｉ）の前記少なくとも１種のスチレン－ブタジエンゴムが、好ましくはシリカ反応性官能基で官能化されている、請求項１に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  3. （ｄ）の前記少なくとも１種の炭化水素樹脂が、芳香族炭化水素樹脂である、請求項１又は２に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  4. ａ． １００部のエラストマー構成成分であって、 ｉ． 約－３０～約－５０℃のＴｇ及びシリカ反応性官能基を有する、３５～４９部、好ましくは４０～４９部の少なくとも１種のスチレン－ブタジエンゴム、 ｉｉ． 少なくとも９５％のシス結合含量、－１０１℃未満、好ましくは－１０１～－１１０℃のＴｇ、及びシリカ反応性官能基を有する、５１～６５部、好ましくは５１～６０部のポリブタジエンゴム、を含む、エラストマー構成成分と、 ｂ． 約１００～約３００ｍ ２ ／ｇ、好ましくは約１５０～約３００ｍ ２ ／ｇの表面積を有する、７０～９９ｐｈｒの少なくとも１種の補強シリカ充填剤と、 ｃ． １５ｐｈｒ以下のカーボンブラック、好ましくは１０ｐｈｒ以下のカーボンブラックと、 ｄ． 約３０～約５０℃のＴｇを有する２５～３５ｐｈｒの少なくとも１種の芳香族炭化水素樹脂と、 ｅ． 好ましくは少なくとも１種の油からなる、１１～２０ｐｈｒの少なくとも１種の液体可塑剤と、 ｆ． 硬化パッケージと、を含み、 （ｄ）及び（ｅ）の総量が、３６～５４ｐｈｒ、好ましくは４０～５０ｐｈｒである、タイヤトレッドゴム組成物。
  5. （ａ）及び（ｂ）： ａ． （ａ）（ｉ）の前記少なくとも１種のスチレン－ブタジエンゴムが、約３００，０００～約５００，０００グラム／モル、好ましくは約３００，０００～約５００，０００グラム／モル、より好ましくは約３５０，０００～約４５０，０００グラム／モルのＭｗを有すること、又は ｂ． （ａ）（ｉｉ）の前記ポリブタジエンゴムが、約４５０，０００～約７００，０００グラム／モル、好ましくは約５００，０００～約６５０，０００グラム／モルのＭｗを有すること、のうちの少なくとも１つ、好ましくは（ａ）及び（ｂ）の両方が満たされる、請求項１～４のいずれか一項に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  6. 前記エラストマー構成成分が、１０部未満の非官能化ゴム、好ましくは５部未満の非官能化ゴム、更により好ましくは０部の非官能化ゴムを含む、請求項１～５のいずれか一項に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  7. （ｂ）の前記少なくとも１種の補強シリカ充填剤が、８０～９０ｐｈｒの量で存在する、請求項１～６のいずれか一項に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  8. 前記エラストマー構成成分中の天然ゴム、ポリイソプレン、又はそれらの組み合わせの総量が、９ｐｈｒ以下、好ましくは５ｐｈｒ以下、より好ましくは０ｐｈｒである、請求項１～７のいずれか一項に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  9. （ｉｉ）の前記ポリブタジエンが、３重量％未満の、好ましくは０％のシンジオタクチック１，２－ポリブタジエンを有する、請求項１～８のいずれか一項に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  10. （ｉｉ）の前記ポリブタジエンが、以下の式（ＩＩ）を有する官能性化合物及び／又はその部分縮合生成物から生じるシリカ反応性官能基を有し、 式中、Ａ １ が、好ましくはグリシドキシ基、３，４－エポキシシクロヘキシル基から選択される一価のエポキシ基、又は全体で３～８個、好ましくは３～６個の炭素を有し、２個の末端炭素が、エポキシ環内にあり、炭素鎖のもう一方の末端が、Ｒ ｃ に結合しているグリシジル基を表し、Ｒ ｃ が、単結合、又は１～２０個の炭素原子（例えば、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、又は２０個の炭素原子）を有する二価の炭化水素基を表し、Ｒ ｄ が、１～２０個の炭素原子（例えば、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、又は２０個の炭素原子）を有する一価の脂肪族炭化水素基、６～１８個の炭素原子（例えば、６、７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、又は１８個の炭素原子）を有する一価の芳香族炭化水素基、又は反応性基を表し、Ｒ ｅ が、１～２０個の炭素原子（例えば、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、又は２０個の炭素原子）を有する一価の脂肪族炭化水素基、又は６～１８個の炭素原子（例えば、６、７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、又は１８個の炭素原子）を有する一価の芳香族炭化水素基を表し、ｂが、０～２の整数であり、２つ以上のＲ ｄ 又はＯＲ ｅ が存在するとき、各Ｒ ｄ 及び／又はＯＲ ｅ が、互いに同じであっても異なっていてもよく、活性プロトンが、分子内に含まれない）、請求項１～９のいずれか一項に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  11. 前記一価のエポキシ基Ａ １ が、グリシドキシ基から選択される、請求項１０に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  12. 前記一価のエポキシ基Ａ １ が、３，４－エポキシシクロヘキシル基から選択される、請求項１０に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  13. 前記一価のエポキシ基Ａ １ が、全体で３～８個、好ましくは３～６個の炭素を有し、２個の末端炭素が、エポキシ環内にあり、炭素鎖のもう一方の末端が、Ｒ ｃ に結合しているグリシジル基から選択される、請求項１０に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  14. （ｄ）の前記少なくとも１種の炭化水素樹脂が、５ｐｈｒ未満のテルペン樹脂、好ましくは０ｐｈｒのテルペン樹脂である、請求項１～１３のいずれか一項に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  15. （ｄ）の前記少なくとも１種の炭化水素樹脂が、３０～３５ｐｈｒの量で存在する、請求項１～１４のいずれか一項に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  16. （ｅ）の前記少なくとも１種の液体可塑剤が、１５～２０ｐｈｒの量で存在する、請求項１～１５のいずれか一項に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  17. （ｅ）の前記少なくとも１種の液体可塑剤が、非石油油、好ましくは植物油である、請求項１～１６のいずれか一項に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  18. 前記ゴム組成物が、０．１８～０．２５、好ましくは０．１８～０．２２、より好ましくは０．１８～０．２の、６０℃におけるｔａｎδの値を有し、かつ以下、 ａ． 前記６０℃におけるｔａｎδ値の２．５倍以下、好ましくは前記６０℃におけるｔａｎδ値の２．５倍～２倍の－３０℃におけるｔａｎδの値を有すること、 ｂ． 前記６０℃におけるｔａｎδ値の少なくとも１．４倍、好ましくは前記６０℃におけるｔａｎδ値の１．４倍～２倍、より好ましくは前記６０℃におけるｔａｎδ値の１．５倍～１．８倍の、３０℃におけるｔａｎδの値を有すること、又は ｃ． 前記６０℃におけるｔａｎδ値の少なくとも２．２倍、好ましくは前記６０℃におけるｔａｎδ値の２．２倍～３倍、より好ましくは前記６０℃におけるｔａｎδ値の２．３倍～２．８倍の、０℃におけるｔａｎδの値を有すること、のうちの少なくとも１つ、好ましくはそれらの各々が満たされる、請求項１～１７のいずれか一項に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  19. 前記ゴム組成物が、以下の、 ａ． 少なくとも４７５％、好ましくは少なくとも５００％、より好ましくは少なくとも５２５％の、室温Ｅｂを有すること、 ｂ． 少なくとも３７５％、好ましくは少なくとも４００％の、１００℃におけるＥｂを有すること、又は ｃ． 少なくとも３６００、好ましくは少なくとも３８００の、両方とも１００℃におけるＴｂ×Ｅｂを有すること、のうちの少なくとも１つ、好ましくはそれらの各々が満たされる、請求項１～１８のいずれか一項に記載のタイヤトレッドゴム組成物。
  20. 前記ゴム組成物が、９５ｍｍ ３ 以下、好ましくは９０ｍｍ ３ 以下のＤＩＮ摩耗を有する、請求項１～１９のいずれか一項に記載のタイヤトレッドゴム組成物。

Description

本出願は、タイヤトレッドゴム組成物及び関連方法を対象とする。 タイヤは、路面に接触するトレッドを含めて多くの構成成分を含んでいる。タイヤトレッドを含むゴム組成物を調製するために使用される特定の成分は、様々であり得る。タイヤトレッドゴム組成物の配合は、ある特性（例えば、湿潤性能）の改善をもたらす配合への変更が、別の特性（例えば、乾燥トラクション）の劣化をもたらし得るので、複雑な科学である。 本明細書では、タイヤトレッド用のゴム組成物及び関連方法が開示される。 第１の実施形態では、タイヤトレッドゴム組成物が開示される。組成物は、（ａ）１００部のエラストマー構成成分であって、（ｉ）約－３０～約－５０℃のＴｇを有する、３５～５５部、好ましくは３５～４９部、より好ましくは４０～４９部の少なくとも１種のスチレン－ブタジエンゴム、（ｉｉ）少なくとも９５％のシス結合含量、－１０１℃未満、好ましくは－１０１～－１１０℃のＴｇ、及びシリカ反応性官能基を有する、４５～６５部、好ましくは５１～６５部、より好ましくは５１～６０部のポリブタジエンゴム、を含む、エラストマー構成成分と、（ｂ）約１００～約３００ｍ２／ｇ、好ましくは約１５０～約３００ｍ２／ｇの表面積を有する、７０～９９ｐｈｒの少なくとも１種の補強シリカ充填剤と、（ｃ）１５ｐｈｒ以下のカーボンブラック、好ましくは１０ｐｈｒ以下のカーボンブラックと、（ｄ）約３０～約５０℃のＴｇを有する２５～３５ｐｈｒの少なくとも１種の炭化水素樹脂と、（ｅ）好ましくは少なくとも１種の油からなる、１１～２０ｐｈｒの少なくとも１種の液体可塑剤と、（ｆ）硬化パッケージと、を含み、（ｄ）及び（ｅ）の総量が、３６～５４ｐｈｒである、成分から作製される。 第２の実施形態では、タイヤトレッドゴム組成物が開示される。組成物は、（ａ）１００部のエラストマー構成成分であって、（ｉ）約－３０～約－５０℃のＴｇ、及びシリカ反応性官能基を有する、３５～４９部、好ましくは４０～４９部の少なくとも１種のスチレン－ブタジエンゴム、（ｉｉ）少なくとも９５％のシス結合含量、－１０１℃未満、好ましくは－１０１～－１１０℃のＴｇ、及びシリカ反応性官能基を有する、５１～６５部、好ましくは５１～６０部のポリブタジエンゴム、を含む、エラストマー構成成分と、（ｂ）約１００～約３００ｍ２／ｇ、好ましくは約１５０～約３００ｍ２／ｇの表面積を有する、７０～９９ｐｈｒの少なくとも１種の補強シリカ充填剤と、（ｃ）１５ｐｈｒ以下のカーボンブラック、好ましくは１０ｐｈｒ以下のカーボンブラックと、（ｄ）約３０～約５０℃のＴｇを有する２５～３５ｐｈｒの少なくとも１種の芳香族炭化水素樹脂と、（ｅ）好ましくは少なくとも１種の油からなる、１１～２０ｐｈｒの少なくとも１種の液体可塑剤と、（ｆ）硬化パッケージと、を含み、（ｄ）及び（ｅ）の総量が、３６～５４ｐｈｒ、好ましくは４０～５０ｐｈｒである、成分から作製される。 第１の実施形態の下位実施形態である第３の実施形態では、タイヤトレッドゴム組成物が開示される。組成物は、（ａ）１００部のエラストマー構成成分であって、（ｉ）約－３０～約－５０℃のＴｇを有する、３５～５５部、好ましくは３５～４９部、より好ましくは４０～４９部の少なくとも１種のスチレン－ブタジエンゴム、（ｉｉ）少なくとも９５％のシス結合含量、－１０１℃未満、好ましくは－１０１～－１１０℃のＴｇ、及びシリカ反応性官能基を有する、４５～６５部、好ましくは５１～６５部、より好ましくは５１～６０部のポリブタジエンゴム、を含む、エラストマー構成成分と、（ｂ）約１００～約３００ｍ２／ｇ、好ましくは約１５０～約３００ｍ２／ｇの表面積を有する、７０～９９ｐｈｒの少なくとも１種の補強シリカ充填剤と、（ｃ）１５ｐｈｒ以下のカーボンブラック、好ましくは１０ｐｈｒ以下のカーボンブラックと、（ｄ）約３０～約５０℃のＴｇを有する２５～３５ｐｈｒの少なくとも１種の炭化水素樹脂と、（ｅ）好ましくは少なくとも１種の油からなる、１１～２０ｐｈｒの少なくとも１種の液体可塑剤と、（ｆ）硬化パッケージと、を含み、（ｄ）及び（ｅ）の総量が、３６～５４ｐｈｒである、成分から作製される。追加的に、第３の実施形態によれば、タイヤトレッドゴム組成物は、０．１８～０．２５、好ましくは０．１８～０．２２、より好ましくは０．１８～０．２の、６０℃におけるｔａｎδの値を有し、かつ以下の、（ａ）６０℃におけるｔａｎδ値の２．５倍以下、好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の２．５倍～２倍の、－３０℃におけるｔａｎδの値を有すること、（ｂ）６０℃におけるｔａｎδ値の少なくとも１．４倍、好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の１．４倍～２倍、より好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の１．５倍～１．８倍の３０℃におけるｔａｎδの値を有すること、又は（ｃ）６０℃におけるｔａｎδ値の少なくとも２．２倍、好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の２．２倍～３倍、より好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の２．３倍～２．８倍の０℃におけるｔａｎδの値を有すること、のうちの少なくとも１つが満たされる。 第２の実施形態の下位実施形態である第４の実施形態では、タイヤトレッドゴム組成物が開示される。組成物は、（ａ）１００部のエラストマー構成成分であって、（ｉ）約－３０～約－５０℃のＴｇ、及びシリカ反応性官能基を有する、３５～４９部、好ましくは４０～４９部の少なくとも１種のスチレン－ブタジエンゴム、（ｉｉ）少なくとも９５％のシス結合含量、－１０１℃未満、好ましくは－１０１～－１１０℃のＴｇ、及びシリカ反応性官能基を有する、５１～６５部、好ましくは５１～６０部のポリブタジエンゴム、を含む、エラストマー構成成分と、（ｂ）約１００～約３００ｍ２／ｇ、好ましくは約１５０～約３００ｍ２／ｇの表面積を有する、７０～９９ｐｈｒの少なくとも１種の補強シリカ充填剤と、（ｃ）１５ｐｈｒ以下のカーボンブラック、好ましくは１０ｐｈｒ以下のカーボンブラックと、（ｄ）約３０～約５０℃のＴｇを有する２５～３５ｐｈｒの少なくとも１種の芳香族炭化水素樹脂と、（ｅ）好ましくは少なくとも１種の油からなる、１１～２０ｐｈｒの少なくとも１種の液体可塑剤と、（ｆ）硬化パッケージと、を含み、（ｄ）及び（ｅ）の総量が、３６～５４ｐｈｒ、好ましくは４０～５０ｐｈｒである、成分から作製される。追加的に、第４の実施形態によれば、タイヤトレッドゴム組成物は、０．１８～０．２５、好ましくは０．１８～０．２２、より好ましくは０．１８～０．２の、６０℃におけるｔａｎδの値を有し、かつ以下の、（ａ）６０℃におけるｔａｎδ値の２．５倍以下、好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の２．５倍～２倍の、－３０℃におけるｔａｎδの値を有すること、（ｂ）６０℃におけるｔａｎδ値の少なくとも１．４倍、好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の１．４倍～２倍、より好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の１．５倍～１．８倍の３０℃におけるｔａｎδの値を有すること、又は（ｃ）６０℃におけるｔａｎδ値の少なくとも２．２倍、好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の２．２倍～３倍、より好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の２．３倍～２．８倍の０℃におけるｔａｎδの値を有すること、のうちの少なくとも１つが満たされる。 本明細書では、タイヤトレッド用のゴム組成物及び関連方法が開示される。 第１の実施形態では、タイヤトレッドゴム組成物が開示される。組成物は、（ａ）１００部のエラストマー構成成分であって、（ｉ）約－３０～約－５０℃のＴｇを有する、３５～５５部、好ましくは３５～４９部、より好ましくは４０～４９部の少なくとも１種のスチレン－ブタジエンゴム、（ｉｉ）少なくとも９５％のシス結合含量、－１０１℃未満、好ましくは－１０１～－１１０℃のＴｇ、及びシリカ反応性官能基を有する、４５～６５部、好ましくは５１～６５部、より好ましくは５１～６０部のポリブタジエンゴム、を含む、エラストマー構成成分と、（ｂ）約１００～約３００ｍ２／ｇ、好ましくは約１５０～約３００ｍ２／ｇの表面積を有する、７０～９９ｐｈｒの少なくとも１種の補強シリカ充填剤と、（ｃ）１５ｐｈｒ以下のカーボンブラック、好ましくは１０ｐｈｒ以下のカーボンブラックと、（ｄ）約３０～約５０℃のＴｇを有する２５～３５ｐｈｒの少なくとも１種の炭化水素樹脂と、（ｅ）好ましくは少なくとも１種の油からなる、１１～２０ｐｈｒの少なくとも１種の液体可塑剤と、（ｆ）硬化パッケージと、を含み、（ｄ）及び（ｅ）の総量が、３６～５４ｐｈｒである、成分から作製される。 第２の実施形態では、タイヤトレッドゴム組成物が開示される。組成物は、（ａ）１００部のエラストマー構成成分であって、（ｉ）約－３０～約－５０℃のＴｇ、及びシリカ反応性官能基を有する、３５～４９部、好ましくは４０～４９部の少なくとも１種のスチレン－ブタジエンゴム、（ｉｉ）少なくとも９５％のシス結合含量、－１０１℃未満、好ましくは－１０１～－１１０℃のＴｇ、及びシリカ反応性官能基を有する、５１～６５部、好ましくは５１～６０部のポリブタジエンゴム、を含む、エラストマー構成成分と、（ｂ）約１００～約３００ｍ２／ｇ、好ましくは約１５０～約３００ｍ２／ｇの表面積を有する、７０～９９ｐｈｒの少なくとも１種の補強シリカ充填剤と、（ｃ）１５ｐｈｒ以下のカーボンブラック、好ましくは１０ｐｈｒ以下のカーボンブラックと、（ｄ）約３０～約５０℃のＴｇを有する２５～３５ｐｈｒの少なくとも１種の芳香族炭化水素樹脂と、（ｅ）好ましくは少なくとも１種の油からなる、１１～２０ｐｈｒの少なくとも１種の液体可塑剤と、（ｆ）硬化パッケージと、を含み、（ｄ）及び（ｅ）の総量が、３６～５４ｐｈｒ、好ましくは４０～５０ｐｈｒである、成分から作製される。 第１の実施形態の下位実施形態である第３の実施形態では、タイヤトレッドゴム組成物が開示される。組成物は、（ａ）１００部のエラストマー構成成分であって、（ｉ）約－３０～約－５０℃のＴｇを有する、３５～５５部、好ましくは３５～４９部、より好ましくは４０～４９部の少なくとも１種のスチレン－ブタジエンゴム、（ｉｉ）少なくとも９５％のシス結合含量、－１０１℃未満、好ましくは－１０１～－１１０℃のＴｇ、及びシリカ反応性官能基を有する、４５～６５部、好ましくは５１～６５部、より好ましくは５１～６０部のポリブタジエンゴム、を含む、エラストマー構成成分と、（ｂ）約１００～約３００ｍ２／ｇ、好ましくは約１５０～約３００ｍ２／ｇの表面積を有する、７０～９９ｐｈｒの少なくとも１種の補強シリカ充填剤と、（ｃ）１５ｐｈｒ以下のカーボンブラック、好ましくは１０ｐｈｒ以下のカーボンブラックと、（ｄ）約３０～約５０℃のＴｇを有する２５～３５ｐｈｒの少なくとも１種の炭化水素樹脂と、（ｅ）好ましくは少なくとも１種の油からなる、１１～２０ｐｈｒの少なくとも１種の液体可塑剤と、（ｆ）硬化パッケージと、を含み、（ｄ）及び（ｅ）の総量が、３６～５４ｐｈｒである、成分から作製される。追加的に、第３の実施形態によれば、タイヤトレッドゴム組成物は、０．１８～０．２５、好ましくは０．１８～０．２２、より好ましくは０．１８～０．２の、６０℃におけるｔａｎδの値を有し、かつ以下の、（ａ）６０℃におけるｔａｎδ値の２．５倍以下、好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の２．５倍～２倍の、－３０℃におけるｔａｎδの値を有すること、（ｂ）６０℃におけるｔａｎδ値の少なくとも１．４倍、好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の１．４倍～２倍、より好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の１．５倍～１．８倍の３０℃におけるｔａｎδの値を有すること、又は（ｃ）６０℃におけるｔａｎδ値の少なくとも２．２倍、好ましくは６０℃におけるｔａｎδ値の２．２倍～３倍、より好ましくは６０℃におけるｔ