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KR-20260061029-A - REVERSE PATTERNING PROCESS

KR20260061029AKR 20260061029 AKR20260061029 AKR 20260061029AKR-20260061029-A

Abstract

고에너지선을 이용하는 포토리소그래피, 특히 전자선(EB) 리소그래피 및 EUV 리소그래피에 적용 가능한, 감도 및 한계 해상성이 우수한 비화학 증폭 레지스트 조성물을 이용하여, 레지스트 패턴을 형성하고, 에칭 내성이 높은 반전 패턴 형성 재료로 패턴을 반전하는 패턴 형성 방법을 제공한다. 지지체 상에, 초원자가 요오드 화합물, 카르복시기 함유 화합물 및 용제를 포함하는 레지스트 조성물로부터 얻어지는 레지스트막을 이용하여, 레지스트 패턴을 형성하는 공정 (i)과, 상기 레지스트 패턴이 형성된 지지체 상에, 반전 패턴 형성 재료를 도포하여 패턴 반전용 피막을 형성하는 공정 (ii)와, 상기 레지스트 패턴을 에칭에 의해 제거하고, 반전 패턴을 형성하는 공정 (iii)을 포함하는 패턴 형성 방법.

Inventors

  • 기쿠치 šœ
  • 구사마 사토시
  • 오야마 고우스케
  • 니시카와 료
  • 오하시 마사키

Assignees

  • 신에쓰 가가꾸 고교 가부시끼가이샤

Dates

Publication Date
20260506
Application Date
20251022
Priority Date
20241025

Claims (7)

  1. 패턴을 형성하는 방법으로서, 지지체 상에, 초원자가 요오드 화합물, 카르복시기 함유 화합물 및 용제를 포함하는 레지스트 조성물로부터 얻어지는 레지스트막을 이용하여, 레지스트 패턴을 형성하는 공정 (i)과, 상기 레지스트 패턴이 형성된 지지체 상에, 반전 패턴 형성 재료를 도포하여 패턴 반전용 피막을 형성하는 공정 (ii)와, 상기 레지스트 패턴을 에칭에 의해 제거하고, 반전 패턴을 형성하는 공정 (iii)을 포함하는 것을 특징으로 하는 패턴 형성 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 초원자가 요오드 화합물로서, 하기 일반식 (1)∼(10)으로 표시되는 초원자가 요오드 화합물에서 선택되는 1종 이상을 이용하는 것을 특징으로 하는 패턴 형성 방법. (식 중, m1은, 0, 1 또는 2이다. m1이 0일 때, n1은 1, 2 또는 3이고, n2는 0, 1, 2, 3, 4 또는 5이고, 1≤n1+n2≤6이다. m1이 1일 때, n1은 1, 2 또는 3이고, n2는 0, 1, 2, 3, 4, 5, 6 또는 7이고, 1≤n1+n2≤8이다. m1이 2일 때, n1은 1, 2 또는 3이고, n2는 0, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8 또는 9이고, 1≤n1+n2≤10이다. n3은, 1 또는 2이고, n4는, 0, 1, 2, 3 또는 4이고, 1≤n3+n4≤5이고, n5는, 1 또는 2이고, n6은, 0, 1, 2, 3 또는 4이고, 1≤n5+n6≤5이다. n7은, 0, 1, 2, 3 또는 4이고, n8은, 1, 2, 3 또는 4이다. m2는, 0, 1 또는 2이다. m2가 0일 때, n9는 0, 1, 2, 3 또는 4이고, m2가 1일 때, n9는 0, 1, 2, 3, 4, 5 또는 6이고, m2가 2일 때, n9는 0, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7 또는 8이다. m3은, 0, 1 또는 2이다. m3이 0일 때, n10은 0, 1, 2, 3 또는 4이고, m3이 1일 때, n10은 0, 1, 2, 3, 4, 5 또는 6이고, m3이 2일 때, n10은 0, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7 또는 8이다. m4는, 0 또는 1이다. m4가 0일 때, n11은 0, 1, 2, 3 또는 4이고, m4가 1일 때, n11은 0, 1, 2, 3, 4, 5 또는 6이다. m5는, 0 또는 1이다. m5가 0일 때, n12는 0, 1, 2, 3 또는 4이고, m5가 1일 때, n12는 0, 1, 2, 3, 4, 5 또는 6이다. n13 및 n14는, 0, 1, 2, 3, 4, 5 또는 6이다. n15 및 n16은, 0, 1, 2 또는 3이다. m6은, 0, 1 또는 2이다. m6이 0일 때, n17은 0, 1, 2, 3 또는 4이고, m6이 1일 때, n17은 0, 1, 2, 3, 4, 5 또는 6이고, m6이 2일 때, n17은 0, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7 또는 8이다. m7은, 0, 1 또는 2이다. m7이 0일 때, n18은 0, 1, 2 또는 3이고, m7이 1일 때, n18은 0, 1, 2, 3, 4 또는 5이고, m7이 2일 때, n18은 0, 1, 2, 3, 4, 5, 6 또는 7이다. m8은, 0, 1 또는 2이다. m8이 0일 때, n19는 0, 1, 2 또는 3이고, n20은 0 또는 1이고, m8이 1일 때, n19는 0, 1, 2, 3, 4 또는 5이고, n20은 0 또는 1이고, m8이 2일 때, n19는 0, 1, 2, 3, 4, 5, 6 또는 7이고, n20은 0 또는 1이다. R 1 ~R 22 는, 각각 독립적으로, 할로겐 원자, 또는 헤테로 원자를 포함하고 있어도 좋은 탄소수 1~10의 히드로카르빌기이다. 또한, R 21 및 R 22 가 서로 결합하여 이들이 결합하는 탄소 원자 및 상기 탄소 원자간의 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. R 31 ~R 34 , R 37 , R 39 ~R 46 , R 49 및 R 50 은, 각각 독립적으로, 할로겐 원자, 또는 헤테로 원자를 포함하고 있어도 좋은 탄소수 1~40의 히드로카르빌기이다. n2가 2 이상일 때, 각 R 31 은, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 31 이, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n4가 2 이상일 때 각 R 32 는, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 32 가, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n6이 2 이상일 때 각 R 33 은, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 33 이, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n7이 2 이상일 때 각 R 34 는, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 34 가, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n9가 2 이상일 때, 각 R 37 은, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 37 이, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n10이 2 이상일 때, 각 R 39 는, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 39 가, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n11이 2 이상일 때, 각 R 40 은, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 40 이, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n12가 2 이상일 때, 각 R 41 은, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 41 이, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n13이 2 이상일 때, 각 R 42 는, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 42 가, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n14가 2 이상일 때, 각 R 43 은, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 43 이, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n15가 2 이상일 때, 각 R 44 는, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 44 가, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n16이 2 이상일 때, 각 R 45 는, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 45 가, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n17이 2 이상일 때, 각 R 46 은, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 46 이, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n18이 2 이상일 때, 각 R 49 는, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 49 가, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. n19가 2 이상일 때, 각 R 50 은, 서로 동일해도 좋고 상이해도 좋으며, 복수의 R 50 이, 서로 결합하여 이들이 결합하는 방향환의 탄소 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. R 35 는, 탄소수 1~40의 (n8)가 탄화수소기 또는 탄소수 2~40의 (n8)가 복소환식기이고, n8이 2일 때, R 35 는, 에테르 결합, 카르보닐기, 아조기, 티오에테르 결합, 카보네이트 결합, 카바메이트 결합, 술피닐기, 술포닐기 또는 티오케톤 결합이어도 좋다. 또한, 상기 (n8)가 탄화수소기 또는 (n8)가 복소환식기의 수소 원자의 일부 또는 전부가, 헤테로 원자를 포함하는 기로 치환되어 있어도 좋고, 상기 (n8)가 탄화수소기의 -CH 2 -의 일부가, 헤테로 원자를 포함하는 기로 치환되어 있어도 좋고, R 34 및 R 35 가, 서로 결합하여 이들이 결합하는 탄소 원자 및 상기 탄소 원자간의 원자와 함께 고리를 형성해도 좋다. R 36 은, 할로겐 원자, 또는 헤테로 원자를 포함하고 있어도 좋은 탄소수 1~10의 히드로카르빌기이다. R 38 은, 카르보닐기, 또는 헤테로 원자를 포함하고 있어도 좋은 탄소수 1~10의 히드로카르빌렌기이다. *1 및 *2는, 식 중의 방향환의 탄소 원자와의 결합손을 나타낸다. 단, *1 및 *2는, 방향환의 인접한 탄소 원자에 결합하고 있다. L 1 은, 결합 없음, 단일 결합, -O-, -S-, -NH- 혹은 -CH 2 -이다. R 47 은, 각각 독립적으로, 할로겐 원자, 또는 헤테로 원자를 포함하고 있어도 좋은 탄소수 1~10의 히드로카르빌기이다. X는, 질소 원자 또는 황 원자이며, 질소 원자의 경우는 R 48 을 가져도 좋다. R 48 은, 수소 원자, 할로겐 원자, 또는 헤테로 원자를 포함하고 있어도 좋은 탄소수 1~20의 히드로카르빌기이다.)
  3. 제1항에 있어서, 상기 카르복시기 함유 화합물로서, 하기 일반식 (11)로 표시되는 반복 단위를 포함하는 카르복시기 함유 폴리머 또는 하기 일반식 (12)로 표시되는 카르복실산 화합물을 이용하는 것을 특징으로 하는 패턴 형성 방법. (식 중, R A 는, 수소 원자, 할로겐 원자, 메틸기 또는 트리플루오로메틸기이다. X A 는, 단일 결합, 페닐렌기, 나프틸렌기 또는 *-C(=O)-O-X A1 -이다. X A1 은, 탄소수 1~10의 포화 히드로카르빌렌기, 페닐렌기 또는 나프틸렌기이고, 상기 포화 히드로카르빌렌기는, 히드록시기, 에테르 결합, 에스테르 결합 또는 락톤환을 포함하고 있어도 좋다. *는, 주쇄의 탄소 원자와의 결합손을 나타낸다. t는, 1, 2, 3 또는 4이다. R 29 는, 탄소수 1~40의 t가 탄화수소기 또는 탄소수 2~40의 t가 복소환식기이고, t가 2일 때, R 29 는, 에테르 결합, 카르보닐기, 아조기, 티오에테르 결합, 카보네이트 결합, 카바메이트 결합, 술피닐기 또는 술포닐기여도 좋다. 또한, 상기 t가 탄화수소기 또는 t가 복소환식기의 수소 원자의 일부 또는 전부가, 헤테로 원자를 포함하는 기로 치환되어 있어도 좋고, 상기 t가 탄화수소기의 -CH 2 -의 일부가, 헤테로 원자를 포함하는 기로 치환되어 있어도 좋다. R 30 은, 단일 결합 또는 탄소수 1~10의 히드로카르빌렌기이고, 상기 히드로카르빌렌기의 수소 원자의 일부 또는 전부가, 헤테로 원자를 포함하는 기로 치환되어 있어도 좋고, 상기 히드로카르빌렌기의 -CH 2 -의 일부가, 헤테로 원자를 포함하는 기로 치환되어 있어도 좋다. t가 2~4일 때, 각 R 30 은, 서로 동일해도 좋고, 상이해도 좋다.)
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 지지체와 상기 레지스트막 사이에 레지스트 하층막을 형성하는 것을 특징으로 하는 패턴 형성 방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 반전 패턴 형성 재료로서, 규소 함유 반전 패턴 형성 재료이며, 하기 일반식 (13)∼(15)로 표시되는 반복 단위에서 어느 1종 이상을 포함하는 열가교성 폴리실록산을 함유하는 것을 이용하는 것을 특징으로 하는 패턴 형성 방법. (식 중, R 51 , R 52 및 R 53 은 각각 동일해도 좋고 상이해도 좋은 탄소수 1∼30의 1가의 유기기이다.)
  6. 제5항에 있어서, 상기 규소 함유 반전 패턴 형성용 재료로서, 상기 레지스트 패턴을 용해하지 않는 유기 용제를 함유하는 것을 이용하는 것을 특징으로 하는 패턴 형성 방법.
  7. 제1항에 있어서, i선, KrF 엑시머 레이저, ArF 엑시머 레이저, 전자선 또는 극단 자외선으로 상기 레지스트막을 노광하는 공정과, 노광한 상기 레지스트막을, 현상액을 이용하여 현상하는 공정을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 패턴 형성 방법.

Description

반전 패턴 형성 방법{REVERSE PATTERNING PROCESS} 본 발명은 반전 패턴 형성 방법에 관한 것이다. IoT 시장의 확대와 함께 LSI의 고집적화, 고속도화 및 저소비 전력화가 더욱 요구되고, 패턴 룰의 미세화가 급속하게 진행되고 있다. 특히, 로직 디바이스가 미세화를 견인하고 있다. 최첨단의 미세화 기술로서, ArF 액침 리소그래피의 더블 패터닝, 트리플 패터닝 및 쿼드로 패터닝에 의한 10 ㎚ 노드의 디바이스의 양산이 행해지고 있고, 또한 차세대의 파장 13.5 ㎚의 극단 자외선(EUV) 리소그래피에 의한 7 ㎚ 노드 디바이스의 검토가 진행되고 있다. 미세화의 진행과 함께, 산의 확산에 의한 이미지의 흐림이 문제가 되고 있다(비특허문헌 1). 가공 치수 45 ㎚ 이후의 미세 패턴에서의 해상성을 확보하기 위해서는, 종래 제안된 용해 콘트라스트의 향상뿐만 아니라, 산 확산의 제어가 중요하다는 것이 제안되어 있다(비특허문헌 2). 그러나, 화학 증폭 레지스트 조성물은, 산의 확산에 의해 감도와 콘트라스트를 높이고 있기 때문에, 포스트 익스포저 베이크(PEB) 온도를 낮추거나, PEB 시간을 짧게 하거나 하여 산 확산을 극한까지 억제하고자 하면, 감도나 콘트라스트가 현저히 저하된다. 벌키한 산이 발생하는 산 발생제를 첨가하여 산 확산을 억제하는 것은 유효하다. 그래서, 폴리머에 중합성 올레핀을 갖는 오늄염의 산 발생제를 공중합하는 것이 제안되어 있다. 그러나, 가공 치수 16 ㎚ 이후의 레지스트막의 패턴 형성에 있어서는, 산 확산의 관점에서 화학 증폭 레지스트 조성물에서는 패턴 형성을 할 수 없다고 생각되고 있어, 비화학 증폭 레지스트 조성물의 개발이 요망되고 있다. 비화학 증폭 레지스트 조성물용의 재료로서, 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA)를 들 수 있다. PMMA는, EUV 조사에 의해 주쇄가 절단되고, 분자량이 저하함으로써 유기 용제의 현상액에 대한 용해성이 향상되는 포지티브형 레지스트 재료이다. 하이드로겐실세스퀴옥산(HSQ)은, EUV 조사에 의해 발생한 실라놀의 축합 반응에 의한 가교에 의해 알칼리 현상액에 불용이 되는 네거티브형 레지스트 재료이다. 또한, 염소 치환한 칼릭스아렌도 네거티브형 레지스트 재료로서 기능한다. 이들 네거티브형 레지스트 재료는, 가교 전의 분자 사이즈가 작고 산 확산에 의한 흐림이 없기 때문에, 에지 러프니스가 작고 해상성이 매우 높아, 노광 장치의 해상 한계를 나타내기 위한 패턴 전사 재료로서 이용되고 있다. 그러나, 이들 재료는 감도가 불충분하여, 한층 더 개선이 필요하다. EUV 리소그래피용 재료 개발을 곤란하게 하는 요인으로서, EUV 노광에 있어서 포톤수가 적은 것을 들 수 있다. EUV의 에너지는 ArF 엑시머 레이저광에 비해서 훨씬 높고, EUV 노광의 포톤수는, ArF 노광의 포톤수의 14분의 1이다. 또한, EUV 노광으로 형성하는 패턴의 치수는, ArF 노광의 절반 이하이다. 이 때문에, EUV 노광은 포톤수의 변동의 영향을 받기 쉽다. 극단파장의 방사광 영역에 있어서의 포톤수의 변동은 물리 현상의 샷 노이즈이며, 이 영향을 없앨 수는 없다. 그 때문에, 이른바 확률론(Stochastics)이 주목받고 있다. 샷 노이즈의 영향을 없앨 수는 없지만, 어떻게 이 영향을 저감할지가 논의되고 있다. 샷 노이즈의 영향으로 치수 균일성(CDU)이나 라인 폭 거칠기(LWR)가 커질 뿐만 아니라, 수백만분의 일의 확률로 홀이 폐색되는 현상이 관찰되고 있다. 홀이 폐색되면 전통(電通) 불량이 되어 트랜지스터가 동작하지 않기 때문에, 디바이스 전체의 퍼포먼스에 악영향을 미친다. 실용적인 감도를 고려한 경우, PMMA나 HSQ를 주성분으로 한 레지스트 조성물에서는, Stochastics의 영향을 크게 받아, 원하는 해상 성능을 얻을 수 없다. 샷 노이즈의 영향을 레지스트측에서 저감하는 방법으로서, EUV광의 흡수가 큰 원소의 도입이 주목받고 있다. 특허문헌 1에는, EUV광의 흡수가 큰 요오드 원자를 포함하는 화학 증폭 레지스트 조성물이 제안되어 있다. 그러나, 전술한 바와 같이, 화학 증폭 레지스트 조성물로는, 이후 더욱 가공 치수가 미세화되는 EUV 리소그래피에 있어서 우수한 해상 성능을 실현할 수 없다. 특히, 라인 앤드 스페이스 패턴에 있어서는, 패턴 치수가 작아짐에 따라, 패턴의 붕괴나 단선이 현저히 증가하고 있기 때문에, 이들을 적게 하는 것이 한계 해상성의 개선으로 이어진다. 특허문헌 2에는, 주석 화합물을 이용한 네거티브형 레지스트 조성물이 제안되어 있다. 이것은, EUV광의 흡수가 큰 주석 원소를 주성분으로 하고 있기 때문에, Stochastics가 개선되어, 고감도ㆍ고해상성을 실현할 수 있다. 그러나, 소위 이러한 메탈 레지스트는, 레지스트용 용제에 대한 용해성 부족, 보존 안정성, 에칭 후 잔사에 의한 결함 등 많은 과제를 안고 있다. 본 발명자들은, 상기 목적을 달성하기 위해 예의 검토를 거듭한 결과, 소정의 초원자가 요오드 화합물 및 카르복시기 함유 화합물을 주성분으로 하는 레지스트 조성물로부터 얻어지는 레지스트 패턴을 에칭 내성이 높은 반전 패턴 형성 재료로 패턴 반전하는 것은, 높은 에칭 내성의 미세 패턴을 형성하는 것에 매우 유효하다는 것을 지견하여, 본 발명을 완성했다. 즉, 본 발명은, 패턴을 형성하는 방법으로서, 지지체 상에, 초원자가 요오드 화합물, 카르복시기 함유 화합물 및 용제를 포함하는 레지스트 조성물로부터 얻어지는 레지스트막을 이용하여, 레지스트 패턴을 형성하는 공정 (i)과, 상기 레지스트 패턴이 형성된 지지체 상에, 반전 패턴 형성 재료를 도포하여 패턴 반전용 피막을 형성하는 공정 (ii)와, 상기 레지스트 패턴을 에칭에 의해 제거하고, 반전 패턴을 형성하는 공정 (iii)을 포함하는 것을 특징으로 하는 패턴 형성 방법이다. 이하, 본 발명에 대해서 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이들에 한정되는 것이 아니다. [반전 패턴 형성 재료] 본 발명의 반전 패턴 형성 재료로서는, 유기 재료만을 함유한 반전 패턴 형성 재료, 금속 재료를 함유한 반전 패턴 형성 재료, 규소 함유 반전 패턴 형성 재료를 들 수 있다. 본 발명의 반전 패턴 형성 재료로서는, 소정의 초원자가 요오드 화합물 및 카르복시기 함유 화합물을 주성분으로 하는 레지스트 조성물로부터 얻어지는 레지스트와의 에칭 선택비의 관점에서 특히 규소 함유 반전 패턴 형성 재료를 이용하는 것이 보다 바람직하다. [유기 재료만을 함유한 반전 패턴 형성 재료] 본 발명에 사용하는 유기 재료만을 함유한 반전 패턴 형성 재료로서는, 레지스트 재료의 패턴 형성 후에, 패턴 사이를 매립할 수 있고, 레지스트 패턴을 용해하지 않는 조성으로 구성된 반전 패턴 형성 재료 조성물이며, 레지스트 하층막 재료로서 사용되는 유기 재료라면 특별히 한정되지 않는다. 예컨대, 일본 특허 제7209588호 공보, 일본 특허 제7540961호 공보, 일본 특허 제7472011호 공보에 기재된 유기 하층막 형성 재료 등을 이용하는 것이 가능하지만, 이들에 한정되지 않는다. [금속 재료를 함유한 반전 패턴 형성 재료] 본 발명에 사용하는 금속 재료를 함유한 반전 패턴 형성 재료로서는, 레지스트 재료의 패턴 형성 후에, 패턴 사이를 매립할 수 있고, 레지스트 패턴을 용해하지 않는 조성으로 구성된 반전 패턴 형성 재료 조성물이며, 금속 함유 레지스트 하층막 재료로서 사용되는 금속 재료 함유 조성물이라면 특별히 한정되지 않는다. 예컨대, 일본 특허 공개 제2024-091495호 공보, 일본 특허 공개 제2024-041705호 공보에 기재된 금속 함유 하층막 형성 재료 등을 이용하는 것이 가능하지만, 이들에 한정되지 않는다. [규소 함유 반전 패턴 형성 재료] 본 발명에 사용하는 반전 패턴 형성 재료로서, 규소 함유 반전 패턴 형성 재료이며, 하기 일반식 (13)∼(15)로 표시되는 반복 단위에서 어느 1종 이상을 포함하는 열가교성 폴리실록산을 함유하는 것을 이용하는 것이 바람직하다. 이에 의해, 미세한 레지스트 패턴에 대한 양호한 매립성과, 레지스트 패턴에 대한 높은 에칭 선택비를 달성할 수 있고, 상기 레지스트 패턴에 대한 에칭을 행한 후에 지지체 상에 형성되는 패턴의 형상이, 단면의 직사각형성 등이 우수한 양호한 것이 된다. (식 중, R51, R52 및 R53은 각각 동일해도 좋고 상이해도 좋은 탄소수 1∼30의 1가의 유기기이다.) 식 중, R51, R52 및 R53은 각각 동일해도 좋고 상이해도 좋은 탄소수 1~30의 1가의 유기기이다. R51, R52는, 치환기를 갖고 있어도 좋은 탄소수 1~20의 포화 또는 불포화의 유기기가 바람직하다. 유기기로서는, 탄소수 1~20의 치환 또는 무치환의 쇄형, 분기형, 환형의 알킬기, 탄소수 2~20의 치환 또는 무치환의 쇄형, 분기형, 환형의 알케닐기, 탄소수 6~20의 치환 또는 무치환의 아릴기를 들 수 있다. 그 구체예로서는, 메틸기, 에틸기, n-프로필기, i-프로필기, n-부틸기, i-부틸기, sec-부틸기, t-부틸기, n-펜틸기, n-헥실기; 비닐기, 알릴기, 프로페닐기; 페닐기, 톨릴기 등을 들 수 있다. R51, R52, 및 R53로 표시되는 유기기의 다른 예로서, 탄소-산소 단일 결합 또는 탄소-산소 이중 결합을 1 이상 갖는 유기기를 들 수 있다. 구체적으로는, 에테르 결합, 에스테르 결합, 알콕시기, 히드록시기 등으로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상의 기를 갖는 유기기이다. 이 예로서 다음 일반식 (Sm-R)로 표시되는 것을 들 수 있다. (P-Q1-(S1)v1-Q2-)u-(T)v2-Q3-(S2)v3-Q4- (Sm-R) (일반식 (Sm-R) 중, P는 수소 원자, 환형 에테르기, 히드록시기, 탄소수 1~4의 알콕시기, 탄소수 2~6의 알킬카르보닐옥시기, 또는 탄소수 2~6의 알킬카르보닐기이고, Q1, Q2, Q3 및 Q4는 각각 독립적으로 -CqH(2q-p)Pp-(식 중, P는 상기와 동일하고, p는 0~3의 정수이고, q는 0~10의 정수(단, q=0은 단일 결합인 것을 나타낸다.)이다.), u는 0~3의 정수이고, S1과 S2는 각각 독립적으로 -O-, -CO-, -OCO-, -COO- 또는 -OCOO-를 나