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KR-20260062093-A - 탄화규소 분말 및 그 제조 방법

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Abstract

액상 수지, 용융 금속 등의 액상의 이종 재료에 첨가해도 증점을 일으키기 어려운 탄화규소 분말 및 그 제조 방법을 제공한다. 탄화규소 분말은, 결정계가 α형인 탄화규소의 1차 입자를 포함하는 탄화규소 분말이며, 상기 탄화규소의 1차 입자는 표면에 알루미늄, 이트륨, 이테르븀의 원소 중 적어도 하나의 원소를 포함하고, 상기 탄화규소 분말의 하우스너비가 2.1 이하이다.

Inventors

  • 마스다 유지
  • 사토 미나
  • 우시다 나오키
  • 다구치 소마
  • 히라타 나오미치
  • 이사야마 다쿠야
  • 이나가키 하루나
  • 반 나오미

Assignees

  • 가부시키가이샤 후지미인코퍼레이티드

Dates

Publication Date
20260506
Application Date
20240617
Priority Date
20230911

Claims (5)

  1. 결정계가 α형인 탄화규소의 1차 입자를 포함하는 탄화규소 분말이며, 상기 탄화규소의 1차 입자는 표면에 알루미늄, 이트륨, 이테르븀의 원소 중 적어도 하나의 원소를 포함하고, 상기 탄화규소 분말의 하우스너비가 2.1 이하인 탄화규소 분말.
  2. 제1항에 있어서, 상기 탄화규소 분말에 포함되는 탄화규소의 1차 입자가 모서리부를 갖고, 상기 모서리부 중 작은 모서리부의 수는, 상기 1차 입자 1개당 2.8개 이하이고, 상기 작은 모서리부는, 상기 1차 입자의 투영 화상에 있어서의 상기 1차 입자의 윤곽에 존재하는 모서리부 중, 그 곡률 반경의 2배가 상기 1차 입자의 투영 화상의 헤이우드 직경의 1/5 이하인 모서리부인, 탄화규소 분말.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 체적 기준의 적산 입자경 분포에 있어서, 상기 탄화규소 분말의 소입경 측으로부터의 적산 입자 체적이 전체 입자 체적의 50％가 되는 입자경 D50％가 1㎛ 이상인, 탄화규소 분말.
  4. 원료인 탄화규소 분말에 금속 함유 물질을 혼합하는 것과, 혼합된 상기 원료인 탄화규소 분말과 상기 금속 함유 물질에 열처리를 실시하는 것을 포함하는, 탄화규소 분말의 제조 방법이며, 상기 열처리 후의 탄화규소 분말의 하우스너비가 2.1 이하가 되는 탄화규소 분말의 제조 방법.
  5. 제4항에 있어서, 상기 금속 함유 물질은, 알루미늄, 이트륨, 이테르븀의 원소 중 적어도 하나의 원소를 포함하는, 탄화규소 분말의 제조 방법.

Description

탄화규소 분말 및 그 제조 방법 본 발명은 탄화규소 분말 및 그 제조 방법에 관한 것이다. 탄화규소(SiC)는, 높은 열전도율, 마이크로파 발열 특성, 저비중, 낮은 열팽창 계수, 높은 기계적 특성(경도, 강성) 등의 많은 뛰어난 특성을 갖기 때문에, 그 특성을 부여하기 위한 재료로서 이종 재료와 혼합하여 사용되는 경우가 있다. 예를 들어, 방열성 필러, 수지 강화재로서 탄화규소를 수지 등의 이종 재료에 배합하는 경우나, 탄화규소와 금속 등의 이종 재료를 혼합하여 발열재, 금속 기복합 재료(MMC: Metal Matrix Composites)를 제조하는 경우가 있다. 탄화규소 분말을 액상의 이종 재료(예를 들어 액상 수지, 용융 금속)에 혼합하여 혼합물로 하고, 이 혼합물로부터 복합 재료를 제조하는 경우 등에, 분말에 포함되는 탄화규소의 1차 입자의 형상이, 구형도가 높은 형상(입자의 표면에 존재하는 모서리부의 수가 적은 형상)이 아니라 구형도가 낮은 형상(입자의 표면에 존재하는 모서리부의 수가 많은 형상)이면, 탄화규소 분말의 첨가에 의해 증점이 일어나, 액상의 이종 재료의 점도보다도 혼합물의 점도가 현저하게 높아질 우려가 있었다. 그 때문에, 액상의 이종 재료에 탄화규소 분말을 고충전하기 어렵거나, 혼합물을 성형할 때의 가공성이 나빠지는 등의 문제가 생길 우려가 있었다. 애치슨로를 이용하여 제조된 탄화규소는, 결정계가 α형인 탄화규소(α-SiC)이지만, 분쇄법에 의해 분말상이 되기 때문에, 얻어진 탄화규소의 1차 입자의 형상은 구형도가 낮은 형상이었다. 구형도가 낮은 형상의 탄화규소의 1차 입자의 표면으로부터 모서리부를 제거하여 구형도가 높은 형상으로 하는 방법으로서는, 맷돌 등을 사용하는 마쇄법이나 제트 밀 등을 사용하는 입자 충돌법(예를 들어 특허문헌 1을 참조) 등이 알려져 있다. 그러나, 탄화규소는 경도가 높고, 탄화규소의 1차 입자의 표면으로부터 모서리부를 충분히 제거하여 구형도가 높은 형상으로 만드는 것은 용이하지 않기 때문에, 마쇄법이나 입자 충돌법과 같은 기계적 처리 방법에서는, 탄화규소 분말의 첨가에 의한 액상의 이종 재료의 증점이 일어나, 혼합물의 점도가 현저하게 높아질 우려가 있었다. 또한, 상기와 같은 기계적 처리 방법에서는, 기계적 처리를 행하는 장치로부터 탄화규소 분말에 이물이 혼입될 우려가 있음과 함께, 탄화규소의 1차 입자에 기계적 에너지를 가했을 때에 생기는 치핑 등의 미세 입자가, 탄화규소 분말의 첨가에 의한 액상의 이종 재료의 증점에 기여할 우려가 있었다. 구형도가 낮은 형상의 탄화규소의 1차 입자를 구형도가 높은 형상으로 하는 방법으로서 조립(造粒) 소결을 생각할 수 있지만, 탄화규소는 난소결성이기 때문에, 조립 소결에서는 탄화규소의 1차 입자를 충분히 치밀하고 또한 구형도가 높은 형상으로 만드는 것은 곤란할 것으로 생각된다. 본 발명의 일 실시 형태에 대하여 상세하게 설명한다. 또한, 이하의 실시 형태는 본 발명의 일 예를 나타낸 것이며, 본 발명은 본 실시 형태에 한정되는 것은 아니다. 또한, 이하의 실시 형태에는 다양한 변경 또는 개량을 가하는 것이 가능하며, 그러한 변경 또는 개량을 가한 형태도 본 발명에 포함될 수 있다. 본 실시 형태에 관한 탄화규소 분말은, 결정계가 α형인 탄화규소의 1차 입자를 포함하는 탄화규소 분말이며, 탄화규소의 1차 입자는 표면에 알루미늄, 이트륨, 이테르븀의 원소 중 적어도 하나의 원소를 포함하고, 탄화규소 분말의 하우스너비가 2.1 이하이다. 본 발명자들은, 탄화규소의 1차 입자의 표면에 알루미늄, 이트륨, 이테르븀의 원소 중 적어도 하나의 원소를 포함하고, 탄화규소 분말의 하우스너비가 2.1 이하인 탄화규소 분말은, 액상의 이종 재료(예를 들어 액상 수지, 용융 금속)에 첨가해도 증점을 일으키기 어려워지는 경향이 있음을 알아냈다. 따라서, 본 실시 형태에 관한 탄화규소 분말과 액상의 이종 재료의 혼합물의 점도는, 액상의 이종 재료의 원래 점도와 동일한 정도이거나, 증점되었다 해도 큰 증점이 되기는 어렵다. 본 실시 형태에 관한 탄화규소 분말은, 과립 또는 응집 입자를 포함하지 않는 것이 바람직하며, 1차 입자로 이루어지는 것이 더욱 바람직하다. 또한, 본 실시 형태에 관한 탄화규소 분말에 포함되는 탄화규소의 1차 입자는, 표면에 알루미늄, 이트륨, 이테르븀의 원소 중 적어도 하나의 원소가 존재함으로써, 열전도율이 높아지기 쉽고, 예를 들어 방열 시트용 필러로서 사용한 경우, 높은 방열성의 발현을 기대할 수 있다. 실시 형태의 탄화규소 분말의 표면에, 알루미늄, 이트륨, 이테르븀의 원소 중 적어도 하나의 원소가 존재하는 것은, 대상이 되는 탄화규소 분말의 1차 입자의 표면에 대하여, 주사 전자 현미경 및 에너지 분산형 X선 분석 장치를 이용한 원소 분석을 행하여 얻어진 각 원소의 피크의 유무로부터, 판단할 수 있다. 여기서, 표면이란, 최표면으로부터 깊이 5㎛ 정도까지의 부분을 의미한다. 본 실시 형태에 관한 탄화규소 분말의 하우스너비는, 2.1 이하일 필요가 있지만, 1.8 이하여도 되고, 또한 1.0 이상이어도 되고, 1.1 이상이면 더욱 좋다. 하우스너비란, 느슨한 벌크 밀도에 대한 탭 밀도의 비(즉, 탭 밀도/느슨한 벌크 밀도)를 말하는 것이다. 여기서, 느슨한 벌크 밀도란, 일정 용적의 용기에 분체를 자연 낙하시켜 가득 찰 때까지 충전하고, 그 용기 용적을 분체 체적으로 했을 때의 벌크 밀도이다. 또한, 탭 밀도란, 분체를 용기에 충전한 후, 기계적으로 태핑하여, 입자들 사이의 공극을 없애고 밀충전했을 때의 벌크 밀도이다. 본 실시 형태에 관한 탄화규소 분말은, 하우스너비가 2.1 이하로 낮기 때문에, 액상의 이종 재료에 대해 고충전하는 것이 가능하다. 또한, 본 실시 형태에 관한 탄화규소 분말과 액상의 이종 재료의 혼합물은 성형할 때의 가공성이 좋다. 따라서, 본 실시 형태에 관한 탄화규소 분말을 액상의 이종 재료에 첨가함으로써, 액상의 이종 재료에 대해, 높은 열전도율, 마이크로파 발열 특성, 저비중, 낮은 열팽창 계수, 높은 기계적 특성(경도, 강성) 등의 뛰어난 특성을 부여할 수 있다. 또한, 본 실시 형태에 관한 탄화규소 분말과 액상의 이종 재료의 혼합물로부터, 상기 뛰어난 특성을 갖는 복합 재료를 제조할 수 있다. 본 실시 형태에 관한 탄화규소 분말과 혼합되는 액상의 이종 재료는, 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어, 액상 수지, 용융 금속을 들 수 있다. 액상 수지의 예로서는, 실리콘 수지, 에폭시 수지, 아크릴 수지, 폴리우레탄을 들 수 있고, 용융 금속의 예로서는, 알루미늄, 실리콘, 구리, 마그네슘이나, 이들 금속을 함유하는 합금을 들 수 있다. 본 실시 형태에 관한 탄화규소 분말의 느슨한 벌크 밀도, 탭 밀도는, JIS R 1628에 기초하여 측정할 수 있다. 느슨한 벌크 밀도는, 측정용 용기로서 금속 용기를 이용하여, 분말을 자연 낙하시켜, 용기가 가득 찰 때까지 분말을 투입하고, 용기 상단으로부터 비어져 나온 만큼의 분말을 판으로 평미레질한 후, 분체 질량을 측정하고, 분체 질량을 분체 체적으로 나눔으로써 산출된다. 탭 밀도는, 분체 시료를 측정용 용기에 투입한 후, 기계적으로 탭을 행하고, 분체 체적에 변화가 거의 확인되지 않게 될 때까지 탭을 행한 후의 분체 질량 및 분체 체적을 측정하고, 분체 질량을 분체 체적으로 나누어 산출된다. 기계적 태핑은, 용기를 들어 올려, 자중 하에서 소정의 거리를 낙하시킴으로써 행해진다. 태핑 중에 생기는 덩어리의 분리를 가능한 한 최소한으로 하기 위해, 태핑 중에 용기를 회전시킬 수 있도록 하면 된다. 본 실시 형태에 관한 탄화규소 분말에 포함되는 탄화규소의 1차 입자가 표면에 갖는 모서리부 중 작은 모서리부의 수는, 1차 입자 1개당 2.8개 이하여도 된다. 탄화규소 분말에 포함되는 탄화규소의 1차 입자가 표면에 갖는 모서리부 중 작은 모서리부의 수가 2.8개 이하인 경우, 탄화규소의 1차 입자의 형상은 구형도가 높은 형상이 되기 때문에, 액상의 이종 재료에 첨가해도, 증점을 일으키기 어려워지는 경향이 있다. 여기서, 모서리부란, 1차 입자의 투영 화상에 있어서 1차 입자의 윤곽선이 각도를 가지고 변화하는 점을 의미하며, 상기 각도는, 1차 입자의 윤곽 안쪽을 향하는 내각으로서 0° 초과 180° 미만이다. 또한, 모서리부는, 모서리부를 형성하는 윤곽선이, 직선을 갖는 것이어도 되고, 둥근 모양을 갖는 것이어도 된다. 또한, 작은 모서리부란, 1차 입자의 투영 화상에 있어서 1차 입자의 윤곽에 존재하는 모서리부 중, 그 곡률 반경의 2배가 1차 입자의 투영 화상의 헤이우드 직경(Heywood 직경)의 1/5 이하인 모서리부이다. 헤이우드 직경이란, 투영 면적 원 상당 직경이라고도 불리며, 화상 해석에서 구한 입자의 투영 면적과 동일한 면적을 갖는 원의 직경을 의미한다. 또한, 본 실시 형태에 관한 탄화규소의 분말은, 탄화규소의 1차 입자가 주된 구성물이 된다. 또한, 1차 입자란, 외견의 기하학적 형태로부터 본 단위 입자이며, 응집이 없는 독립된 최소 입자를 의미한다. 탄화규소 분말에 포함되는 탄화규소의 1차 입자가 표면에 갖는 작은 모서리부의 수는, 예를 들어, 다음과 같이 하여 측정할 수 있다. 전자 현미경을 이용하여 탄화규소의 분말을 관찰하고, 탄화규소의 1차 입자의 2차 전자상을 얻어, 화상 해석 소프트웨어를 이용하여 2차 전자상의 화상 해석을 행한다. 화상 해석에 있어서는, 2차 전자상으로부터 임의의 1개의 1차 입자의 투영 화상을 취득하고, 그 투영 화상에 있어서 1차 입자의 윤곽에 존재하는 모서리부의 곡률 반경(모서리부의 내측에 접하는 것이 가능한 최대 원의 반지름)을 측정한다. 탄화규소의 1차 입자의 투영 화상의 형상은, 대략 다각형 형상이며, 1개의 1차 입자에 복수의 모서리부가 존재하지만, 대략 다각형의 변과 변 사이의 모서리부만을 해석(곡률 반경의 측정)의 대상으로 하고, 변의 도중에 형성되어 있는 미소한 요철은 해석의 대상으로 하지 않는다. 이 미소한 요철이란, 이하의 측정 조건에 의해 얻은 1차 입자의 투영 화상에 있어서, 눈으로 보아 모서리부라고 식별